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科研动态

《德国应用化学》刊发我院多酸基金属-有机多面体研究成果

发布时间:2019-04-08   访问人数:

近日,国际著名化学类期刊《德国应用化学》Angew. Chem. Int. Ed.)刊发我校题为“From Octahedral to Icosahedral Metal–Organic Polyhedra Assembled from Two Types of Polyoxovanadate Clusters”的文章,并选为Hot Paper。化学学院王新龙教授课题组博士研究生生徐娜和甘红梅为共同第一作者,该项工作得到了国家自然科学基金面上项目的资金支持。


定向设计和构筑具有目标结构的晶态材料是配位化学和晶体工程领域的一项挑战,其主要原因是缺乏具有特定几何配位构型的建筑模块。框架化学(Reticular chemistry)的概念是由美国Michael O’Keeffe教授和Omar M.  Yaghi教授提出,结合网络拓扑学的理念,用于预测和构筑金属-有机框架(MOFs)材料。框架化学是利用次级建筑单元(SBUs)的方法指导金属-有机框架材料的组装,对于合成三维有序的金属-有机框架材料是一种合理有效的方法。同时,该方法也适用于分子金属–有机多面体(MOPs)的组装。


最近,东北师范大学苏忠民和王新龙教授课题组通过框架化学理论预测指导,成功合成出一系列与预测模型完全一致的金属-有机多面体。框架化学理论预测表明,在八面体到二十面体之间,有且仅有四个具有最小传递性的多面体。八面体中含有6个四配位顶点,二十面体中含有12个五配位顶点,因此,中间的多面体必须含有四、五两种配位顶点。受到经典碳硼烷结构的启发,结合网格化学的预测,这一系列多面体中四配位和五配位顶点的数量需要满足(6:0)、(5:2)、(4:4)、(3:6)、(2:8)、(0:12)这样的规律。虽然这样的理论预测合理,但是在实际多面体构建过程中,想要得到这样系列多面体是十分困难的。该课题组结合前期在多酸基金属-有机多面体的研究基础(J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 17365, Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 780),利用{V5Cl}和{MV5}两种具有特定构型的多酸分子建筑块,成功实现了这一系列金属-有机多面体的定向设计和构建。这是首次将框架化学预测和实验合成相结合,用于设计合成金属-有机多面体的报道,推动了框架化学在预测和设计金属-有机多面体领域的应用。



相关报道链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201900519